Comme ses six autres frères et sœurs Angelina Soares avait été initiée à l’anarchisme par leur frère aîné Primitivo R. Soares plus connu sous le nom de Florentino de Carvalho. Elle participa activement à la propagande menée par ses frères et particulièrement dans les groupes de théâtre social. Elle fut la compagne du militant anarchiste Amilcar dos Santos.